Das wohl älteste Dorf liegt abgeschieden im Zentrum der Insel auf einem Felssporn, etwa 500 m über dem Meer. Es wurde im 11. Jh. gegründet, als Piraten die Gegend um Limenaria unsicher machten. Aufgrund seiner strategisch günstigen Lage befestigte die genuesische Familie Gattilusi im Jahre 1434 das Dorf mit einem Kastell, dem Kastro auch seinen heutigen Namen verdankt.
Der Anfang des 20. Jh. beginnende Bergbau in Limenaria setzte eine Welle der Abwanderung in Gang, in deren Folge Kastro fast vollständig aufgegeben wurde. Nur noch ein Mal im Jahr, am Fest des Hl. Athanasios (18. Januar), erlebt das Dorf eine kurze Blüte, wenn das Patronatsfest der Dorfkirche gefeiert wird. Doch seit ein paar Jahren besinnt man sich wieder auf die Ruhe und Stille von Kastro und beginnt, die verlassenen Häuser wieder aufzubauen.
Sehenswert sind neben der auf dem ehemaligen Festungshügel liegenden Kirche Profitis Ilias mit ihrem daneben liegenden Beinhaus und der kleinen Agios Georgios-Kapelle westlich davon vor allem die Kirche Agios Athanasios (um 1434 erbaut) und das alte Schulhaus, in dem ein kleines Kafenion eingerichtet ist.
Lage: Kastro, Thassos 640 02 (etwa 10 km nordöstlich von Limenaria; die Straße ist nur mit einem Jeep befahrbar; hölzernen Hinweisschildern folgen)